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拍拍拍免费直播视频:中国科大在探究限域效应促进CO2电还原制多碳产物取得重要进展

时间:2022-03-25 09:13:51 来源:中国科大新闻网

  近日,中国科学技术大学耿志刚副教授等在CO2电还原制多碳(C2+)产物领域取得重要进展。研究人员通过制备一类具有不同孔径的Cu多孔外壳Ag内核的Ag@Cu核壳催化剂,深入研究了Cu外壳不同孔径的限域效应与CO2电还原制C2+产物选择性的作用机制。相关成果以“Adjusting Local CO Confinement in Porous-Shell Ag@Cu Catalysts for Enhancing C–C Coupling toward CO2 Eletroreduction”为题发表于《纳米快报》上(Nano Letters. 2022, 22(6), 2554–2560)。该文入选杂志当期封面(图1)。


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图1. 2022年Nano letters杂志22卷第6期封面。


  利用清洁能源将CO2还原转化为C2+产物,不仅为实现碳中和提供一种有效途径,更对能源和环境的发展具有重要意义。在CO2电还原过程中,C-C偶联是形成C2+产物的关键步骤,而增加局部*CO中间体浓度可有效促进C-C偶联。因此,通过调控Cu基催化剂的多孔微观结构,利用孔隙结构的限域效应去增强局部*CO中间体浓度可有效提高生成C2+产物能力。但当前催化剂的孔径与限域效应强度关系尚不明确。鉴于此,设计孔径可调的多孔Cu基催化剂以深入研究孔径与限域效应强度关系对优化C2+产物选择性具有重要意义。


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图2.三种Ag@Cu核壳催化剂结构表征。


  研究人员利用Ostwald熟化和原位电化学还原反应过程制备了一类多孔Cu外壳Ag内核的Ag@Cu核壳催化剂(图2)。通过控制不同的Ostwald熟化反应时间,分别制备了Cu外壳的平均孔径分别为2.8nm,4.9nm和11.2nm的三种Ag@Cu核壳催化剂。


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图3.三种Ag@Cu核壳催化剂的CO2电还原性能评价。


  CO2电还原测试结果表明,相比于Cu外壳平均孔径为2.8nm和11.2nm的Ag@Cu催化剂,Cu外壳平均孔径为4.9nm的Ag@Cu核壳催化剂在所有的恒电流测试条件下都表现出最优的催化活性和C2+产物选择性(图3)。其中C2+产物法拉第效率最高可达73.7%,C2+/ C1产物的选择性比值达5.1倍。


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图4.不同Cu壳层孔径对*CO中间体限域效应的有限元模拟。


  基于有限元理论模拟分析表明,相比于孔径为2.8 nm和11.2nm的Cu壳层,孔径为4.9 nm的Cu壳层对*CO中间体表现出最强的限域效应。这种限域效应可有效提高局部*CO中间体浓度,促进C-C偶联生成C2+产物(图4)。


  该项研究得到了国家自然科学基金项目的支持。耿志刚副教授为该论文的唯一通讯作者,博士生钟永智和博士后孔祥栋为论文的共同第一作者。


  论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c04815


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